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北理工黃佳琦課題組在《Advanced Materials》發表金屬鋰研究新成果

供稿: 前沿交叉科學研究院 編輯: 石殊倫
(2019-03-27) 閱讀次數:
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  近日,北京理工大學前沿交叉科學研究院黃佳琦課題組在金屬鋰界面調控與保護方面取得新的研究進展,該研究通過傳統刮涂工藝在電極表面構建了一種具有有機-無機雙層構型的單離子導體界面,有望大幅提高低鋰過量時金屬鋰電池的循環穩定性及壽命。該研究成果以《Dual-Phase Single-Ion Pathway Interfaces for Robust Lithium Metal in Working Batteries》為題在線發表在材料類頂級國際期刊《Advanced Materials》(《先進材料》,影響因子21.95)。本文的通訊作者為黃佳琦特別研究員,第一作者為北京理工大學材料學院/前沿交叉科學研究院碩士研究生許睿,共同第一作者為北京理工大學材料學院/前沿交叉科學研究院碩士研究生肖也。

  金屬鋰負極作為電池領域的“圣杯”電極,有望顯著提高現有以碳作為負極時電池的能量密度。但其本征的高反應活性及界面不穩定性直接導致了其枝晶生長、庫倫效率低、循環壽命短等諸多缺陷。人工構建穩定的電極/電解液界面為實現安全且高效的金屬鋰電池提供了一條重要路徑。

圖1 雙層單離子導體LLN保護層實現無枝晶均勻鋰沉積

  該研究團隊通過具有單離子傳導特性的LLZTO和Nafion的復合,在電極表面構建了具有無機-有機雙層構型的單離子保護層(LLN)。該保護層一方面可誘導鋰離子在界面處的高效傳輸和均勻分布,防止離子耗竭的出現;另一方面雙層構型結合了無機物的高模量與聚合物的柔性與形變性能,在電池循環中展現出優異的結構穩定性。二者協同效應共同促進了金屬鋰的無枝晶均勻沉積(圖1)。

圖2 LLN層的截面形貌及對于鋰離子遷移與分布的影響

  作者通過遷移數的測試,定量證明了該LLN保護層具有高達0.82的鋰離子遷移數(不含LLN層時僅為0.33)。結合有限元模擬可直觀發現在引入了單離子界面后,鋰離子濃度梯度的堆積得到顯著緩解,這一行為對于后續的金屬鋰規則沉積具有重要意義(圖2)。

  在結構方面,該無機-有機雙層構型展現出獨特的穩定性。基于Li-Cu半電池的電化學測試中,LLN膜保護的電極在0.5 mA cm-2和1.0 mA cm-2下分別具有高達98.5%和97.7%的庫倫效率。將1.0 mA cm-2下循環多圈的電極表面進行XPS與掃描電鏡表征,發現具有該雙層構型的界面膜保持著良好的原始形態,未探測到SEI或金屬鋰的信號。該優異的結構穩定性是維持長效金屬鋰保護的重要保障。

圖3 Li-Cu半電池測試及循環后的電極界面表征

  為探尋該保護膜的實用化意義,作者采用50 μm薄鋰片(文獻大量采用的鋰片厚度為> 450 μm),在較苛刻條件下進行Li-LiFePO4全電池評測。電解液為無添加劑的1M LiPF6-EC/DEC碳酸酯電解液。在1 C倍率下,保護后的電池循環穩定性顯著提升,150圈循環后仍保持120 mAh g-1的比容量。而無任何保護處理的對照組電池僅60圈后便發生容量的快速衰減。

圖4 Li-LiFePO4全電池測試,包括長循環及倍率測試

  該工作為同時調控金屬鋰界面離子輸運及結構特性提供了新的路徑,為實現安全且高效的金屬鋰電池提供了新思路和新方法,獲得了審稿人的高度評價。

  論文詳情:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201808392

 

附作者簡介:

  黃佳琦特別研究員,九三學社社員, 2016年9月入職北理工前沿交叉科學研究院并組建課題組開展研究工作,主要開展能源存儲材料研究。以第一作者/通訊作者身份,在Advanced Materials,Advanced Functional Materials,Angewandte Chemie International Edition,Energy Storage Materials,Science Bulletin等期刊發表一系列研究工作。其發表論文的總引用10000余次,h因子為57,其中30余篇為ESI高被引論文。

  黃佳琦入選2015年首屆中國科協青年人才托舉計劃,獲評中國化工學會侯德榜化工科技青年獎,中國顆粒學會青年顆粒學獎,2018年科睿唯安高被引科學家,2019年國家萬人計劃青年拔尖人才。

  


(審核:王博)

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